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第一作者:GuofeiJiang
通讯作者:刘芳教授、段晓光研究员
通讯单位:中国石油大学、阿德莱德大学
DOI:10./j.apcatb..
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由于化学、电镀、造纸工业的快速发展以及农业氮肥的过度使用,硝酸盐(NO3-)造成的水污染日益威胁着生态平衡和人类健康,造成水体富营养化和高铁血红蛋白症、蓝血病等人类疾病。传统分离技术(如离子交换、反渗透或吸收)可以将NO3-从废水中分离出来,但这种分离是物理的,仍需要进行后处理以处理浓缩的NO3-废水,从而造成潜在的二次污染。
图1.所制备出材料的微观形貌表征。
文章要点1:在本文中,作者首次采用无金属聚合物催化剂在可见光下成功驱动光催化脱氮(PCDN)反应;具体地,通过水热横向热剥离法,成功地制备出一种Cl/S共掺杂的无金属氮化碳纳米管作为光催化剂。
文章要点2:测试表明,得益于更大的比表面积、更强的光响应强度和更宽的光吸收范围,所制备出Cl/S-TCN在可见光下的的PCDN性能是纯氮化碳(GCN,直接热解三聚氰胺制备得到)的19倍。
文章要点3:空穴清除实验表明,在酸性溶液中,PCDN反应主要由Cl/S-TCN上的光生电子(e-)控制;DFT计算表明,表面的Cl和S掺杂剂可以优先吸附NO3-中的O原子,并通过O原子将光生e-传递给N原子,最终破坏N-O键;这种反应途径在以前的研究中很少被报导。
图2.所制备出材料的理化性质表征。
图3.所制备出材料的XPS表征。
图4.所制备出材料的光电性能和能带结构。
图5.不同催化体系和条件下的PCDN性能。
图6.ESR测试与猝灭实验分析反应活性物种。
图7.密度泛函理论计算。
图8.Cl/S-TCN-2在可见光下的PCDN机理。
参考文献
GuofeiJiang,XuehuiYou,BeiyaAn,FangLiu,XiaoguangDuan,YongqiangWang,ChunshuangLiu,ChaochengZhao.Visible-light-responsiveCl/Sco-dopedcarbonnitridenanotubesforphotocatalyticdenitrification:Anewreactionpathwaydominatedbyphoto-electrons.Appl.Catal.BEnviron..DOI:10./j.apcatb...